"Dual innovative nano-catalytic membranes: CO₂ capture and intensified transformation into molecules of interest"

Jury :

Juan Carlos Bayon (Rapporteur)
Catherine Pinel (Rapporteur)
François-Xavier Felpin (Examinateur)
Eric Benoist (Examinateur)
Daniel Pla (Invité)
Jean-Francois Lahitte (Invité)
Jean-Christophe Remigy (Invité)
Montserrat Gómez (Directeur de thèse)

Résumé (Français) :

Le développement de procédés chimiques efficaces pour transformer les gaz à effet de serre (GES) reste un défi pour la communauté scientifique et de nouvelles stratégies sont nécessaires, impliquant notamment des procédés catalytiques innovants pour leur transformation en produits à valeur ajoutée. Les technologies de capture du CO₂ sont actuellement bien identifiées malgré leur coût énergétique associé qui reste important. Ce projet de thèse multidisciplinaire visant la transformation du CO₂ en produits d'intérêt en s'est appuyé sur l'expérience dans la conception de nano-catalyseurs et de membranes polymères des laboratoires impliqués dans le projet, LHFA et LGC.

Nous avons ciblé la synthèse d'oxazolidinones par une voie impliquant des réactions multicomposants avec le CO₂ présence de catalyseurs de type acide de Lewis (tels que Cu, Co, Ni),¹ afin d'améliorer la réactivité des réactifs tout en contrôlant la sélectivité des procédés (chimio et régiosélectivité). Cette approche permet d'éviter l'utilisation de réactifs coûteux à base d'halogènes ou d'époxydes, offrant une large portée de réaction pour la synthèse d’hétérocycles. De même, des hydrogénations stéréo-sélectives catalysées par des MNP (M = Ru, Pd, Pt) ont été mis au point pour la synthèse d'hétérocycles saturés à l’aide des systèmes catalytiques innovants basés sur les membranes catalytiques² et des aluminosilicates nanostructurées.³

Références :

(1) Pich, R.; Mallet-Ladeira, S.; Lavedan, P.; Lahitte, J.-F.; Remigy, J.-C.; Pla, D.; Gómez, M. A Mechanistic Insight on CuI-Catalyzed Synthesis of Oxazolidinones through a Four-Component Reaction. Adv. Synth. Catal. 2024, 366, 822-829.

(2) Pich, R.; Lahitte, J.-F.; Remigy, J.-C.; Pla, D.; Gómez, M. Chapter III: Metal Nanoparticles on Polymeric Membranes Applied in Catalytic Hydrogenations. In Topics in Organometallic Chemistry, Martínez Prieto, L. M. Ed.; Springer, 2024.

(3) Pich, R.; Lavedan, P.; Lahitte, J.-F.; Remigy, J.-C.; Pla, D.; Gómez, M. Transition metal nanocatalysts immobilized on halloysite nanotubes for selective hydrogenations. Publication in preparation 2024.

Abstract (English):

The development of efficient chemical processes to transform greenhouse gases (GHGs) remains a challenge for the scientific community and new strategies are required, in particular involving innovative catalytic processes for their transformation into value-added products. CO₂ capture technologies are currently well identified despite their associated energy cost remains significant. This multidisciplinary thesis has focused on the transformation of CO₂ into products of interest based on the experience in the design of nano-catalysts and polymer membranes from the laboratories involved in the project, LHFA and LGC.

Thus, we conducted the study of the reactivity of multicomponent reactions involving CO₂ in the presence of Lewis acid type catalysts (such as Cu, Co, Ni),¹ in order to improve the reactivity of the reagents while controlling the selectivity of the processes (chemo and regioselectivity). This approach avoided the use of expensive reagents based on halogens or epoxides, offering a large scope of heterocyclic products. In addition, stereo-selective hydrogenations catalyzed by MNPs (M = Ru, Pd, Pt) permitted the synthesis of the corresponding saturated compounds using catalytic systems based on innovative catalytic membranes² and nanostructured aluminosilicates as supports.³

References:

(1) Pich, R.; Mallet-Ladeira, S.; Lavedan, P.; Lahitte, J.-F.; Remigy, J.-C.; Pla, D.; Gómez, M. A Mechanistic Insight on CuI-Catalyzed Synthesis of Oxazolidinones through a Four-Component Reaction. Adv. Synth. Catal. 2024, 366, 822-829.

(2) Pich, R.; Lahitte, J.-F.; Remigy, J.-C.; Pla, D.; Gómez, M. Chapter III: Metal Nanoparticles on Polymeric Membranes Applied in Catalytic Hydrogenations. In Topics in Organometallic Chemistry, Martínez Prieto, L. M. Ed.; Springer, 2024.

(3) Pich, R.; Lavedan, P.; Lahitte, J.-F.; Remigy, J.-C.; Pla, D.; Gómez, M. Transition metal nanocatalysts immobilized on halloysite nanotubes for selective hydrogenations. Publication in preparation 2024.